【Abstract】The self-adhesive flowable composites offers lasting adhesion in dental restorations without the need for additional adhesives, making it advantageous in dental applications by simplifying procedural steps, shortening treatment time, and reducing dentin sensitivity. These benefits aim primarily to provide patients with a better medical experience, minimize doctor-patient disputes, and make the treatment more acceptable to patients. This article summarizes recent advancements in the composition, properties, bonding mechanisms, and modifications of various self-adhesive flowable composites. Optimization of different resin matrices, fillers, and functional monomers has not only improved the material's mechanical strength, flowability, and durability but also enhanced its bonding performance with enamel and dentin. Additionally, the incorporation of nano fillers, antimicrobial agents, and antioxidants in self-adhesive flowable composites further improves their clinical efficacy. Future research on the biocompatibility, long-term stability, and antimicrobial properties of these materials will contribute to advancing their applications and development in the field of dentistry.
复合树脂作为直接修复材料广泛应用于临床，尤其是牙齿缺损[1]。口腔修复材料的发展经历了粘接系统的几个关键时期，从使用酸蚀冲洗粘接系统到自酸蚀粘接系统的树脂，以及推出的自粘接流动复合树脂(Self-Adhesive Flowable Composites，SAFCs)[2, 3]。尽管以酸蚀-冲洗或自酸蚀系统应用的复合树脂已经在临床上广泛使用，但是这种粘接系统仍然会引起几个问题(技术敏感性、卧椅时间长等)。因此，有必要从简化、患者舒适度和临床效果的角度对粘接系统进行改进[4]。
1. 自粘接流动树脂的基本概念
1.1自粘接流动树脂目前主要的成品其组成和成分
SAFCs 是自酸蚀粘接剂和流动树脂复合材料的组合，不需要额外的步骤，例如底漆或粘接剂应用。SAFCs 与其他树脂复合材料相比具有优势，包括治疗时间更短，技术敏感性降低[5]。当前运用较多的自粘结流动树脂复合材料包括如下：
表1:自粘接流动树脂复合材料及其成分
1.2各种自粘接流动树脂的功能单体的作用
SAFCs 的主要优点是使用方便、速度快，但其粘度较低、难以润湿牙齿表面，无法进行适当的脱矿和渗透到牙齿结构中，这可能会影响其粘接性能[6]。先前的相关研究表明，与传统的粘接系统或树脂复合修复体相比，SAFCs 无法在短期或长期内与牙齿硬组织建立类似的粘接[7]。此外，SAFCs 缺乏在牙本质内形成混合层的能力，因此缺乏微机械嵌合功能和胶原蛋白包裹[8]。由于仅添加功能单体不足以确保持久粘接，因此有人指出，使用此类复合树脂需要仔细考虑单个材料[9]。例如:Constic、SA-100R、Nova Compo SF自粘接流动树脂含有10-甲基丙烯酰氧基十二烷基磷酸二氢酯(MDP)作为酸性单体，MDP拥有一个很长的疏水间隔链。MDP可形成稳定的MDP-钙复合物，而不会产生不可避免的脱钙现象，从而与羟基磷灰石（HAp）形成不可破坏的化学键结合[10]。 Yoshihara等人[11]得出结论，磷酸盐基酸性单体的类型和间隔基团长度会明显影响与牙齿硬组织的化学结合能力。尽管如此，通过具有长癸基间隔基团的MDP的有效酸蚀产生了稳定的纳米层和持久的结合。但这些材料存在的共聚单体HEMA会影响MDP 与 HAp 的化学键结合效率，虽然HEMA可以改善牙本质润湿性并增加粘结强度，但这种具有羟基的水溶性单体不能与 HAp 发生离子相互作用，并且HEMA 会促进水的吸收，从而促进粘合界面的水解，进一步影响粘结的耐久性。Vertise Flow/Dyad Flow自粘接流动树脂主要是基于甘油磷酸甲基丙烯酸酯 (GPDM)单体，但GPDM较短的间隔链和较高的亲水性可能不利于稳定的单体-钙形成，导致明显更多的HAp脱矿。它在HAp表面产生并沉积不稳定的磷酸二钙二水合物复合物，当与水接触时会导致逐渐溶解，从而破坏界面完整性[12, 13]。
MDP和GPDM主要就是依靠潜在的酸性功能团：磷酸根、膦酸根或羧基，正如粘附-脱钙 (AD) 概念所定义的那样，它们会使 HAp 脱矿或与 HAp 发生化学结合[14]。根据该 AD 概念，酸性分子首先通过静电相互作用粘附在 HAp 上，然后按照“粘附途径”通过形成稳定的单体-钙盐保持键合，或者在未产生稳定的单体-钙盐时易于脱键，从而按照“脱钙途径”导致HAp大量脱矿。研究表明，功能单体所遵循的 AD 途径取决于其分子结构，酸性功能团会诱导不同的酸蚀能力 。按照脱钙途径，会形成几微米厚的混合层，其中大量的胶原蛋白从周围的 HAp 中分离出来；产生的磷酸钙嵌入暴露的胶原纤维网络中。而粘附途径通常会产生亚微米级富含 HAp 的混合层，而没有太多的胶原蛋白暴露。除了实际的酸性功能团外，间隔基团的化学结构及其长度共同决定了与 HAp 和牙本质的化学相互作用潜力[11]。在许多功能单体中，10甲基丙烯酰氧基癸基二氢磷酸酯或MDP，如今被认为是与HAp强结合的最有效的单体之一，从而形成稳定的 MDP-Ca 盐[15]。根据基础研究和临床研究，特别是基于MDP所谓的金标准(两步)自酸蚀粘接剂 Clearfil SE Bond(日本东京Kuraray nori take)，MDP和 HAp 之间的化学稳定结合被证明有助于粘合耐久性[16-18]。甘油磷酸二甲基丙烯酸酯或GPDM 功能单体也一直用于牙科粘接剂技术。GPDM 是第一个被提出与人类牙本质结合的功能单体[19]。GPDM 具有一个磷酸酸性功能团和两个可聚合的甲基丙烯酸酯基团。GPDM被用于酸蚀-冲洗粘接系统，其中包括所谓的酸蚀-冲洗金标准粘接剂Optibond Fl(美国加利福尼亚州奥兰治市克尔公司)。GPDM 还被用作自酸蚀粘接剂OptiBond XTR (Kerr)的功能单体，该粘接剂在体外对牙釉质和牙本质的粘接强度也相对较高[20, 21]。
Nova Compo SF和Fusio Liquid Dentin自粘接流动树脂含有4-甲基丙烯酰氧乙基偏苯三酸 (4-META)单体。4-META 的分子结构最初设计为通过在吡啶存在下缩合 2-羟乙基甲基丙烯酸酯和偏苯三酸酐氯化物以除去氯化氢来制备。当以1%至5%的浓度添加到常规丙烯酸树脂中时，它形成亲水和疏水的甲基丙烯酸酯称为混合层[22]。混合层是由单体渗透到牙本质中引起的，并允许形成树脂增强牙本质的过渡区。4-META 的存在还增强了与金属的粘合强度。 由于极性，4-META 可与金属表面氧化物层的氧或羟基形成氢键。并且含 4-META 的树脂在牙本质残余血液时，其粘结强度几乎没有变化，并且对受污染的牙本质产生最高的粘结强度。同时它也可以可封闭垂直断裂的牙根，并防止粘接治疗中再次断裂。
而对于FIT SA F03和FIT SA F10中包含的功能单体的细节尚不清楚，但据报道，它们具有强烈的酸蚀作用，并通过改善牙釉质和牙本质的润湿性来改善与羟基磷灰石的化学结合[23]。由于成分和功能单体的不同，自粘接流动树脂成分与牙齿硬组织的相互作用也有显著差异。但FIT SA F03和FIT SA F10中的亲水单体表现出更高的吸水倾向，导致基质膨胀和聚合物链断裂。FIT SA F03和FIT SA F10含有由氟硼铝硅酸盐玻璃和聚丙烯酸，在水的作用下通过酸碱反应产生的表面反应性玻璃离子 (S-PRG) 填料，在玻璃填料颗粒表面形成稳定的玻璃离子相[24]。该材料可通过酸碱反应形成化学键，在水中的膨胀度高于树脂复合材料[25]。
2. 自粘接流动树脂的性能评估与表征
2.1边缘封闭性
不同的 SAFCs 内含不同的酸性功能单体与牙釉质及牙本质之间形成化学键来增强粘合性能和相互作用，发生粘合后其表现出来的边缘封闭性也有所差异。对于直接 SAFCs 进行修复洞型可见含有功能单体MDP的Constic、SA-100R、Nova Compo SF自粘接流动树脂较含有其他功能单体的自粘接流动树脂其边缘封闭性效果更好，修复后的微渗漏发生的概率较小。当 SAFCs 直接进行窝洞的充填与先进酸蚀-冲洗粘接技术或自酸蚀粘接技术后行 SAFCs 进行窝洞的充填作比较，可以得出的结论是进行酸蚀-冲洗粘接技术或者自酸蚀粘接技术后行 SAFCs 充填后发生更少微渗漏[26-28]。但也有文章表明，进行酸蚀-冲洗粘接技术后会导致 SAFCs 充填发生更高的微渗漏，原因是 SAFCs 在修复表面上的润湿性较低，这是因为其与粘合剂溶液相比具有更高的粘度，导致胶原网的不充分混合。然而，酸蚀剂凝胶可能导致牙本质(表面和深层)中 HAp 含量的减少和胶原纤维的塌陷，导致 SAFCs 渗透不充分，从而形成有缺陷的界面密封，并随着时间的推移增加水解降解的敏感性，削弱化学键[29]。因此，可以推测牙本质的初步磷酸酸蚀降低了SAR的密封质量，导致更高的微渗漏[27]。当然提高边缘封闭性减少微渗漏还可以进行洞缘斜面的制备以及对洞壁进行喷砂，当行洞缘斜面制备及喷砂时可以增加牙釉质和牙本质表面的粗糙度，使牙釉质及牙本质更好的与 SAFCs 发生化学结合和机械嵌合。同时通过喷砂可以去除玷污层，便会改善粘接系统渗入脱矿牙本质，这可能表现出更高的粘结强度。当然除了对洞壁喷砂外，也可以对洞壁进行一个铒激光的处理，这样也可以提高粘接的效果，减少微渗漏的发生[30]。
2.2耐磨性与抗折性能
在因龋坏等原因进行洞型制备过程中去除牙齿结构，尤其是边缘嵴和增加的牙尖高度，会降低抗断裂性能。充填材料能够加强抗折能力减弱的牙齿，使得抗断裂性部分恢复[31]。但粘结强度较高时，修复体的内部张力会导致牙尖偏斜，并可能导致牙齿断裂。自粘接流动复合树脂中由甘油磷酸二甲基丙烯酸酯组成的酸性甲基丙烯酸酯功能单体和10-甲基丙烯酰氧基十二烷基磷酸二氢酯能够有效的恢复牙齿部分抗折能力，与传统的流动复合树脂和玻璃离子相比，含有这些酸性功能单体的自粘接流动复合树脂在修复洞型后展现出更良好的抗折性能[32]。当然，最近的一项研究表明，与一步自酸蚀相比，使用酸蚀-冲洗和两步自酸蚀粘接剂的自粘接流动复合树脂与牙本质的粘结强度更高，便也会展现出更加良好的抗折性能[33]。但对于自粘接流动树脂的硬度而言，较微混合和可流动复合材料低。主要是因为自粘接流动树脂内含填料低，以及存在预聚合填料，这些颗粒最初被添加到复合材料中以减少聚合收缩，但它们不会通过硅烷化与基质结合，因此它们在应力下容易分离导致硬度相对较低[34]。当然除了硬度，耐磨性也是影响牙齿修复体耐久性的另一个重要因素。磨损是一个复杂的过程，受到各种内部和外部因素的影响。其中一个关键因素是填料的性质，如其尺寸、硬度和体积。随着填料体积的增加和尺寸的减小，材料的耐磨性提高[35]。Chimello 等人也报道了类似的发现，其中他们表明，尽管具有 30-50% 的填料体积，但可流动的复合材料具有良好的耐磨性，因为存在小的填料和保护基体的颗粒间空间。另一方面，Sumino 等人[36]表明，可流动复合材料比传统纳米混合复合材料具有更高的耐磨性。综上也便说明了对于自粘接流动树脂在临床的运用可以表现出不错的效果。
有文章表明，自粘接流动树脂虽然有一定的细胞毒性，但仍具有良好的生物相容性，在生物安全的使用范围内。但与纳米流动树脂 FiltekTMZ350XT相比较，SAFCs 对牙髓细胞及牙龈成纤维细胞影响更明显[37]。
3.自粘接流动复合树脂的临床应用领域
SAFCs 目前用于龋齿的修复，主要是用于小型Ⅰ类和Ⅲ类洞的充填，也可用于Ⅴ类洞的充填、窝沟封闭、预防性树脂充填。同时可用于缺损较大的Ⅰ类洞和Ⅱ类洞的垫底，也可用于封闭和填补洞型的倒凹、乳牙小型颌面洞。
虽然自粘接流动流动复合树脂比酸蚀-冲洗粘接系统及自酸蚀粘接系统的粘接效果较差一些，但有研究表明，对于Ⅰ类洞充填后一年或者两年的随访中，用SAFCs修复后的固位、继发龋的发生、边缘变色和术后敏感性方面与自酸蚀粘接系统用可流动复合树脂（FCs）修复后效果无显著差异。但用酸蚀-冲洗粘接系统的FCs表现出更好的修复效果，又由于SAFCs修复可加快修复时间以及提高患者的配合度并减少患者卧椅时间，也可选用SAFCs作为恒牙Ⅰ类洞的充填材料[28, 38]。当然也有文章表明SAFCs可用于乳磨牙Ⅰ类洞的充填，对其进行一年随访调查发现 SAFCs 所有修复体均未出现固位缺失。并且从颜色匹配、边缘适合性、继发龋和表面纹理而言，在1年后测试的 SAFCs 与使用酸蚀-冲洗粘接系统或自酸蚀粘接系统后树脂充填的修复体之间没有发现显著差异。随访1年，无一例修复体边缘变色和解剖形态丧失。修复体在任何评估阶段都没有表现出术后敏感性。说明自粘流动复合材料1年后在乳牙的临床效果良好。也可以减少儿童的不配合从而减少唾液的污染[39]。
对于 SAFCs 用于修复Ⅴ类洞，有文章表明由于Ⅴ类洞的C因素大，同时属于牙颈部的病变，但使用 SAFCs 也可以得到良好的效果。对于Ⅴ类洞的修复，有效的控制龈沟液的污染对于龈缘以下的洞制备是一个困难的问题。虽然牙龈切除术或牙冠延长术可能是控制龈沟液的污染的可行策略，但这些洞制备的颈部表面仍然容易受到龈沟液的污染。有研究报道表明，龈沟液、唾液或血液的污染对树脂修复体的边缘封闭性有不利影响[40-42]。所以对于Ⅴ类洞的充填除了要加强隔湿效果，还有便是加快操作时间，而刚好SAFCs的技术敏感性低，能够更快的完成充填，以避免受到龈沟液、血液及唾液的影响。同时有相关文章表明SAFCs比使用自酸蚀粘接系统加上常规流动树脂修复Ⅴ类洞有更强的抗拉强度以及更好的边缘封闭性[43]。
自粘接流动树脂也可以当中窝沟封闭剂使用在刚萌出不久的乳磨牙或恒磨牙中，起到预防龋病发生的作用。有文章表明了 Constic 自粘接流动树脂在窝沟封闭治疗中起着良好的效果，虽然仍存在微渗漏的问题，但较窝沟封闭剂相比无论是否对窝沟进行酸蚀处理，自粘接流动树脂对窝沟封闭治疗发生微渗漏的概率较小[44]。对于酸蚀后是否对窝沟有更好的封闭效果没有明确的证据，但实验表明酸蚀后微渗漏水平更低。对于Dyad Flow 自粘接流动树脂，有文章表明 Constic 与 Dyad Flow 的微渗漏水平均相近，两种自粘接树脂在窝沟封闭治疗中的边缘封闭效果相当。但是也有相关的文章对 Vertise Flow/Dyad Flow 自粘接流动树脂进行体外实验的比较发现 Vertise Flow/Dyad Flow 自粘接流动树脂作为窝沟封闭剂的效果不如传统的窝沟封闭剂[45]。可能是由于 Vertise Flow/Dyad Flow 自粘接流动树脂低酸蚀能力导致的修复材料和牙齿结构之间的微机械保持力不足。研究表明，大多数自酸蚀材料对牙釉质的酸蚀不如磷酸酸蚀的深，这会对牙釉质的粘接产生负面影响。此外，单独酸蚀增加了树脂与牙釉质表面的接触，增强了密封性[46]。
关于自粘接流动树脂进行Ⅱ类洞的垫底、封闭和填补洞型的倒凹，也表现出不错的效果，相关文章表明当自粘接流动复合材料用于修复中复合材料下面的垫底时，可以显著降低微渗漏，因此当颈部边缘在牙骨质中时，提供更好的边缘密封能力[47]。
4.自粘接流动树脂未来的研究进展与趋势
SAFCs 在口腔医疗行业中是近年来的一个研究热点，主要用于修复和充填牙体缺损。这种材料因为其简便性和多功能性，受到了广泛关注。SAFCs 的关键优势在于无需额外使用粘接剂即可直接与牙体组织（牙釉质和牙本质）形成良好的粘接。近年来，研究人员通过改进树脂的配方和化学成分，提高了其粘接强度和耐久性。为了适应口腔内复杂的力学环境，研究人员致力于提高自粘接流动树脂的抗压强度、韧性和耐磨性。这种改进有助于延长修复体的使用寿命，降低继发龋的发生率。当然为了减少继发龋发生的风险，还可以在自粘接流动树脂中加入抗菌剂（如纳米银、氟化物等）。这些改进不仅可以减少细菌的附着，还能有效抑制细菌的生长，提供额外的保护。随着数字化口腔技术的发展，个性化定制的修复材料成为可能。自粘接流动树脂可能会与3D打印技术结合，用于精确修复复杂的牙体缺损，进一步提高治疗效果。
5.总结
SAFCs 中不同的功能单体在粘接过程中起着不同的作用，可以提高粘接的强度，降低了微渗漏，从而减少继发龋的发生率。同时在临床应用中对于小的Ⅰ类洞、Ⅴ类洞及窝沟封闭起着不错的效果，也同样可以降低技术敏感性，提高患者的舒适度。
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